新聞網(wǎng)訊 近日,物理科學學院李洪森教授課題組在研究自旋極化調控催化鋁硫電池反應機理和磁場調節(jié)鐵單原子催化劑自旋態(tài)在水系鋅硫電池應用取得重要研究進展。相關原創(chuàng)性研究成果以“High-Performance Al-S Batteries by Spin Polarization Modulation via Catalytic Ni-MoS2Nanosheets”和“Spin State Modulation via Magnetic Fields in Fe Single Atom Catalysts for High-Performance Aqueous Zinc-Sulfur Batteries”為題分別在國際頂級學術期刊Angewandte Chemie International Edition和ACS Nano在線發(fā)表。碩士研究生劉曉亞和戴鵬浩分別為兩篇論文的第一作者,李洪森教授為通訊作者,青島大學為第一通訊單位。這是研究團隊在界面電荷儲能機制與應用方向發(fā)表多篇重要學術成果(PNAS, 2024, 121, e2320030121;Nature Communications, 2024, 15, 3778)之后取得的又一重要進展。

可充電鋁硫電池成本低,且具有高質量能量密度(1392 Wh kg-1)和高體積能量密度(3177 Wh L-1),自報道以來一直受到廣泛關注。然而,充放電產物S8和Al2S3的導電性差且轉化反應過程中動力學遲緩等問題的存在使得電池的電壓滯后大、可逆性差和循環(huán)壽命短差。目前,人們通過開發(fā)具有吸附和催化功能的催化劑提升了鋁硫電池的性能。事實上,電子結構對催化劑的吸附能力和催化活性起著至關重要的作用,自旋態(tài)構型是描述催化劑的電子結構和能級的催化劑的固有性質。研究團隊以鎳摻雜的單層二硫化鉬為研究對象,探究在鋁硫電池中的催化機理。結合多種結構表征和電化學測試,揭示了具有自旋極化電子結構的鎳摻雜的單層二硫化鉬催化劑對多硫化物轉化的催化機制,并且證明了自旋極化電子的來源。

水系鋅硫電池因其高能量密度、原材料豐富以及安全性,近年來被廣泛視為下一代低成本儲能器件的重要候選體系。研究團隊圍繞水系鋅硫電池中磁場對于鐵單原子催化劑自旋態(tài)的調節(jié)展開深入研究,提出了雙催化(Fe/I-)和磁場調控相結合的雙重策略。研究團隊分別采用I-促進ZnS的氧化過程和用Fe-SAs促進S8的還原過程,優(yōu)化了水系Zn-S電池的組裝策略。通過磁場誘導鐵活性位點的自旋態(tài)調控進一步提高了Fe-SAs的催化性能,通過調控催化劑的自旋態(tài),實現(xiàn)了對硫還原反應路徑的精準調控。研究表明,磁場作用下Fe-SAs的自旋態(tài)從低自旋向高自旋轉變,有效提高了鐵單原子催化劑的電子轉移能力,進一步促進了硫正極的還原動力學,顯著提升了鋅硫電池的電化學性能,為新型高催化活性電催化劑提供了新的設計思路。