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新聞網(wǎng)訊 近日，我校國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室夏延致團(tuán)隊(duì)龍曉靜教授在調(diào)控非金屬氧還原電催化劑的電子態(tài)以及明確揭示催化反應(yīng)機(jī)制方面取得重要研究進(jìn)展。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以“Positional Thiophene Isomerization: A Geometric Strategy for Precisely Regulating the Electronic State of Covalent Organic Frameworks to Boost Oxygen Reduction”為題在國際頂級學(xué)術(shù)期刊《Angewandte Chemie》在線發(fā)表。論文被期刊遴選為“Hotpaper”。龍曉靜為該論文唯一通訊作者，我校為第一通訊單位。

氧還原反應(yīng)（Oxygen reduction reaction, ORR）是金屬空氣電池、燃料電池等可再生能源轉(zhuǎn)換和儲存技術(shù)中一個(gè)重要的電化學(xué)過程。共價(jià)有機(jī)框架材料具有孔道結(jié)構(gòu)高度有序、比表面積大、孔徑可調(diào)、易于功能化修飾等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為一類新興的催化材料體系。由于構(gòu)成該類材料的有機(jī)結(jié)構(gòu)單元或價(jià)鍵可以調(diào)節(jié)骨架導(dǎo)電性、氧氣及其中間體的結(jié)合能和吸附能，對活性位點(diǎn)的電子環(huán)境產(chǎn)生重要影響，因此，其催化活性大小主要依賴于分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。通常這些構(gòu)建單元由不同元素組成，并且以不同的成鍵方向和角度連接，導(dǎo)致完全不同的分子構(gòu)型、堆積方法和不飽和態(tài)，難以通過控制單一因素進(jìn)一步深入探究分子結(jié)構(gòu)與催化活性之間的關(guān)系。

在前期研究工作（Angew. Chem. Int. Ed., 2019,58, 11369;Angew. Chem. Int. Ed.,2021,60, 26483;Angew. Chem. Int. Ed., 2022,61,e202209583;Adv. Mater.,2023,35, 2209129）基礎(chǔ)上，龍曉靜教授采用噻吩位置異構(gòu)化策略調(diào)節(jié)分子幾何結(jié)構(gòu)，定向設(shè)計(jì)并開發(fā)出含2-噻吩的COF-α和含3-噻吩的COF-β異構(gòu)共價(jià)有機(jī)框架氧還原電催化劑。通過幾何修飾有效調(diào)節(jié)電子態(tài)和中間體吸附能力，從而使π-電子的化學(xué)活性和局部電荷密度可控，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的催化性能。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202320037