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新聞網(wǎng)訊 燃料電池以其綠色高效、環(huán)境友好、可靠性高等優(yōu)點(diǎn)，在航空、航天通訊，交通等方面展現(xiàn)出巨大應(yīng)用潛力，也成為未來(lái)能源可持續(xù)發(fā)展的重要研究方向之一。氧還原反應(yīng)(ORR)是燃料電池和金屬-空氣電池陰極組成部分的核心反應(yīng)。目前，具有高催化活性的碳基非金屬電催化劑（CMFE）被認(rèn)為是傳統(tǒng)貴金屬催化劑最有前途的替代品。一般而言，純碳基電催化劑的性能源于活性位點(diǎn)電子環(huán)境的重新分布。已有相關(guān)研究證明，雜原子摻雜、缺陷誘導(dǎo)等引是活性位點(diǎn)電子環(huán)境再分布的有效策略，但是傳統(tǒng)的熱解或雜原子摻雜方法通常會(huì)導(dǎo)致分子結(jié)構(gòu)不明確、催化活性位點(diǎn)不確定等問(wèn)題。

共價(jià)有機(jī)框架（COFs）是通過(guò)共價(jià)鍵連接的多孔有序且結(jié)構(gòu)明確的一類高分子材料體系。這些模塊化結(jié)構(gòu)可將特定功能的構(gòu)建塊插入其骨架中，從而達(dá)到擴(kuò)展周期性結(jié)構(gòu)，調(diào)控光學(xué)、電子和催化性能的目的。在該類催化材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中，科研工作人員經(jīng)常采用各種各樣的復(fù)雜分子來(lái)提高電催化活性，因此，催化活性不僅受到雜原子的數(shù)量和位置的影響，而且還受到其他因素的影響，例如空間位阻、鍵合角和構(gòu)建塊的分子構(gòu)型等，這些因素不利于準(zhǔn)確識(shí)別活性中心。

基于以上科學(xué)問(wèn)題，生物多糖纖維成形與生態(tài)紡織國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室教授龍曉靜采用價(jià)鍵策略定向設(shè)計(jì)并開(kāi)發(fā)了一類非金屬共價(jià)有機(jī)框架氧還原催化劑。眾所周知，甲基只含有C和H元素，具有電化學(xué)惰性，但是甲基的引入可改變分子的構(gòu)型和基本性質(zhì)，從而使神奇的甲基效應(yīng)在醫(yī)學(xué)、有機(jī)光電和納米結(jié)構(gòu)材料等領(lǐng)域受到廣泛研究。與傳統(tǒng)的雜原子摻雜非金屬碳基電催化劑的設(shè)計(jì)原理不同，該工作僅通過(guò)調(diào)控甲基的鍵合狀態(tài)，開(kāi)發(fā)出高效的非金屬、無(wú)碳化、無(wú)雜原子摻雜的碳基催化材料體系。值得注意的是，該工作通過(guò)電化學(xué)原位拉曼光譜并結(jié)合理論拉曼等大量理論結(jié)果證實(shí)了催化活性中心。

相關(guān)研究成果以“Metal-Free carbon-Based covalent organic frameworks with heteroatom-Free units boost efficient oxygen reduction”為題，在國(guó)際頂級(jí)化學(xué)期刊Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202209129)上發(fā)表。我校為唯一完成單位，龍曉靜為獨(dú)立通訊作者，2019級(jí)碩士研究生游志虎為文章第一作者。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、山東省泰山學(xué)者青年專家項(xiàng)目和山東省優(yōu)秀青年基金項(xiàng)目的資助。

論文信息：Metal-Free carbon-Based covalent organic frameworks with heteroatom-Free units boost efficient oxygen reduction.Zhihu You, Bingbing Wang, Zijie Zhao, Qiankun Zhang, Weichen Song, Chuanhui Zhang, Xiaojing Long*, Yanzhi Xia，https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209129

這項(xiàng)工作是龍曉靜近期在非對(duì)稱設(shè)計(jì)（Angew. Chem. Int. Ed.,2022, e202209583;Angew. Chem. Int. Ed.,2021, 60, 26483;Appl. Catal. B,2022, 304, 120908; Small2021, 2105524）和雜環(huán)化調(diào)控（Angew. Chem. Int. Ed.,2019, 58, 11369; J. Mater. Chem. A,2021, 9, 3322）之后取得的又一重要進(jìn)展。