新聞網(wǎng)訊 近日，我校物理科學(xué)學(xué)院李洪森教授課題組在揭示Co基電池體系中的電化學(xué)界面催化反應(yīng)機(jī)制研究方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以 “Electrochemical interfacial catalysis in Co-based battery electrodes involving spin-polarized electron transfer”為題在國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS》（《美國(guó)科學(xué)院院報(bào)》）在線發(fā)表。
日益增長(zhǎng)的全球能源需求促使人們追求更高性能和更具成本效益的能源技術(shù)。電化學(xué)界面催化通常存在于各種與能量相關(guān)的裝置中，如可充電二次電池、燃料電池、光催化器件，它可以降低能量勢(shì)壘，從而提高電化學(xué)性能。界面催化反應(yīng)通常伴隨著電極材料的動(dòng)態(tài)演變，如相變/形態(tài)轉(zhuǎn)變、表面/體相重排和轉(zhuǎn)化反應(yīng)，電化學(xué)驅(qū)動(dòng)的結(jié)構(gòu)和組成演變使這些過(guò)程變得復(fù)雜。過(guò)渡金屬和金屬氧化物由于具有較高的催化活性和優(yōu)異的選擇性，在各種電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中得到了廣泛的應(yīng)用。在過(guò)去的幾十年里，盡管這些材料的電化學(xué)催化反應(yīng)被廣泛探索，但觀測(cè)其電子結(jié)構(gòu)演變和理解背后的反應(yīng)機(jī)制仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。
為了揭示這一關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，該工作對(duì)典型的Co(OH)2/Li電池體系進(jìn)行了深入研究，并取得了重要進(jìn)展。結(jié)合微觀電鏡、光譜分析、磁性測(cè)試和密度泛函理論計(jì)算闡明了Co基電極材料中涉及自旋極化電子轉(zhuǎn)移的電化學(xué)界面催化反應(yīng)全過(guò)程（上圖），揭示了電化學(xué)驅(qū)動(dòng)演化過(guò)程中的局部化學(xué)、電子結(jié)構(gòu)，以及它們與電化學(xué)性能的聯(lián)系。以Co(OH)2為模型電極，監(jiān)測(cè)不同施加電壓下的Co金屬中心。結(jié)果發(fā)現(xiàn)在典型的界面催化反應(yīng)進(jìn)行之前，由于自旋極化電子的注入，金屬Co納米顆粒/LiOH界面處首先出現(xiàn)自旋極化表面電容并存儲(chǔ)界面電荷。隨后，金屬Co納米顆粒作為催化活化中心，會(huì)轉(zhuǎn)移這些貯存的電子以促進(jìn)LiOH分解。有趣的是，在LiOH分解電位下，反應(yīng)過(guò)程中涉及電子的轉(zhuǎn)移導(dǎo)致金屬Co納米粒子的電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出周期性動(dòng)態(tài)變化。這項(xiàng)工作提供了一種可行的方法來(lái)獲取界面催化過(guò)程中的關(guān)鍵信息，并為監(jiān)測(cè)更廣泛電化學(xué)系統(tǒng)中的復(fù)雜界面提供了有力的工具。此外通過(guò)建立電極動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演變與電化學(xué)性能之間的聯(lián)系來(lái)幫助優(yōu)化界面催化劑，可以為構(gòu)建下一代能源系統(tǒng)開(kāi)辟一條新的途徑。
《PNAS》于1914年創(chuàng)立，是與《Nature》、《Science》、《Cell》齊名，世界上被引最多的綜合性、跨學(xué)科連續(xù)出版物之一?！禤NAS》主要刊載世界尖端的研究報(bào)告、學(xué)術(shù)評(píng)論、學(xué)科回顧及前瞻、觀點(diǎn)展示、學(xué)術(shù)論文以及美國(guó)科學(xué)院學(xué)術(shù)動(dòng)態(tài)報(bào)道等，所涵蓋學(xué)科領(lǐng)域主要為生命科學(xué)、自然科學(xué)、社會(huì)科學(xué)。它作為一種權(quán)威綜合性科技期刊為大家所熟知。
論文鏈接：www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2314362120
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